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Nano Letters: 酸性O(shè)ER機理探究：Operando直接觀察Ca2-xIrO4上的穩(wěn)定中間體

IrO₂被認為是酸性O(shè)ER的基準電催化劑。然而，IrO₂中銥的稀缺和質(zhì)量活度不足使其遠不能滿足質(zhì)子交換膜(PEM)水電解實際應(yīng)用的需要。因此，探索和開發(fā)在酸中具有長期穩(wěn)定性和高銥質(zhì)量活性的銥基氧化物電催化劑是推動酸性O(shè)ER進一步發(fā)展的關(guān)鍵。直接觀察和鑒定酸中電化學水氧化過程中關(guān)鍵反應(yīng)中間體的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)有助于設(shè)計獨特的表面結(jié)構(gòu)以克服動力學瓶頸。

基于此，中國科學技術(shù)大學閆文盛、勞倫斯伯克利國家實驗室汪林望和蔡亮等直接觀察了酸性O(shè)ER中Ca_2-xIrO₄納米晶體上的穩(wěn)定反應(yīng)中間體(-O和-OO-)。

Ca_2-xIrO₄納米晶體在1.5 V_RHE下連續(xù)運行超過300小時以及質(zhì)量活性為248 A g_Ir^-1(比IrO₂高62倍)。研究人員使用LR-STEM、XAS和XPS系統(tǒng)表征，證明了表面層(從一維邊緣共享[IrO₆]八面體演變而來)的Ca_2-xIrO₄納米晶體具有豐富的Ir⁵⁺位點，這導(dǎo)致其具有優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。

此外，研究人員通過使用Operando同步輻射傅里葉變換紅外(SR-FTIR)光譜和XAS，檢測出酸性O(shè)ER過程中銥基氧化物電催化劑在946 cm^-1紅外吸收的關(guān)鍵Ir⁶⁺=O中間體和在870 cm^-1紅外吸收的Ir⁶⁺OO-中間體；通過實驗首次發(fā)現(xiàn)了Ir⁶⁺=O和Ir⁶⁺OO-中間體在1.3 V vs RHE時是穩(wěn)定的。

密度泛函理論(DFT)計算證實Ca浸出后富含Ir的表面層顯示出顯著增強的OER催化活性，證明-OO-是酸性O(shè)ER下-OOH中間體的最可能構(gòu)型，并證明IrOO-和Ir=O中間體可以同時穩(wěn)定在富含Ir的Ca_2-xIrO₄表面層的2個帶正電的活性位點上。這項工作不僅為設(shè)計具有優(yōu)異穩(wěn)定性和活性的銥基氧化物納米催化劑提供了策略，并提供了關(guān)鍵中間體的相關(guān)實驗證據(jù)，而且加深了對銥基氧化物OER的催化增強機理和實驗反應(yīng)機理的理解。

Operando Direct Observation of Stable Water-Oxidation Intermediates on Ca_2-xIrO₄ Nanocrystals for Efficient Acidic Oxygen Evolution. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01777

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