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?武大ACS Catal.: 將TEMPO集成到Zr-MOF中，協同光催化硫化物選擇性氧化

金屬有機框架(MOF)因其適應性強的結構單元而成為有前途的可見光光催化劑。原則上，可以通過將氧化還原介質整合到MOF中來協同光催化以一步優(yōu)化其活性?？紤]到PCN-222(由Zr₆(μ-OH)₈簇和羧基卟啉配體組成)豐富的中孔和可接近的羥基結合位點，武漢大學郎賢軍課題組將其與HOOC-TEMPO結合，并將其用于光催化硫化物的選擇性氧化。

研究人員還使用PCN-226作為對照物，并且HOOC-TEMPO在光照前直接加入反應體系。實驗結果表明，PCN-222與HOOC-TEMPO對由660 nm紅光驅動的硫化物選擇性氧化產生了協同影響。相比之下，沒有可接近的羥基位點的PCN-226與HOOC-TEMPO組合所產生的光催化作用并不明顯。

密度泛函理論(DFT)計算表明，HOOC-TEMPO可以通過二齒模型自發(fā)吸附在Zr₆(μ-OH)₈簇上；由于缺乏Zr₆(μ-OH)₈的結合位點，TEMPO被證明在促進硫化物在PCN-222上的氧化方面不如HOOC-TEMPO有效。因此，HOOC-TEMPO與PCN-222的共價整合對于協同光催化多種有機硫化物選擇性好氧氧化的有效性和持久性至關重要。這項工作表明，多功能平臺MOF可以與氧化還原介質相結合，以實現有效的光催化選擇性轉化。

Integrating TEMPO into a Metal-Organic Framework for Cooperative Photocatalysis: Selective Aerobic Oxidation of Sulfides. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02519 DOI: 10.1021/acscatal.2c02519

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