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1. Nat. Synth.：有機(jī)硼催化劑實(shí)現(xiàn)CO₂和環(huán)氧化物的精密共聚

二氧化碳（CO₂）和環(huán)氧化物的共聚是一種緩解人為碳排放和不可降解塑料污染的工業(yè)相關(guān)手段。然而，很少有研究集中在控制醚和碳酸酯段的鏈結(jié)上，而該過程決定了材料的性能?；诖?，浙江大學(xué)伍廣朋教授（通訊作者）等人報(bào)道了通過使用一系列明確的雙核有機(jī)硼催化劑對醚和碳酸酯鏈段的精確控制。

通過改變催化劑結(jié)構(gòu)和優(yōu)化反應(yīng)條件，在環(huán)氧丙烷/CO₂共聚物中的交替碳酸酯含量在3.0-95.2%的寬范圍內(nèi)得到精細(xì)調(diào)節(jié)，聚醚含量在<0.1%-97.0%之間任意變化。通過核磁共振光譜、水解衍生實(shí)驗(yàn)和單晶X射線衍射鑒定出獨(dú)特的微結(jié)構(gòu)-ABB-鍵。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，-ABB-微觀結(jié)構(gòu)源自區(qū)域選擇性定向的共聚過程。通過分析四種催化劑的晶體結(jié)構(gòu)及其催化性能，作者量化了環(huán)氧丙烷/CO₂共聚中雙核有機(jī)硼催化劑結(jié)構(gòu)與序列選擇性（-AB-、-ABB-和-ABn-，n?≥?3）之間的相關(guān)性，這應(yīng)該能夠?yàn)檫@種可持續(xù)轉(zhuǎn)型提供新的催化劑設(shè)計(jì)。

Precision copolymerization of CO₂ and epoxides enabled by organoboron catalysts. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00137-x.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00137-x.

2. J. Am. Chem. Soc.：周期性1D單原子陣列

在納米尺度上，將單個(gè)原子有序地組裝成高度周期性的聚集體是一個(gè)有趣且具有挑戰(zhàn)性的高精度原子制造過程。基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授和周煌博士、中國科學(xué)院大學(xué)周武教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了在平面內(nèi)薄膜表面收縮可以誘導(dǎo)分子自組裝，以非常規(guī)的分布排列單個(gè)原子，使其在碳條紋上形成周期性的一維偏析，即一維單原子陣列（one-dimensional single-atom arrays，SAA）。

在熱驅(qū)動(dòng)和氯化鈉模板的幫助下，金屬酞菁（MPc）分子逐漸聚集熔化形成薄膜，并伴隨著表面收縮、自組裝和深度碳化。此外，在納米尺度上，這些周期性平行陣列是由MPc分子間π-π疊加作用而形成的。在原子尺度上，單原子被垂直酞菁衍生的多層石墨烯穩(wěn)定。

因此，這可以顯著改變石墨烯（graphene）最外層的單原子位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)（如基于鐵的SAA），從而優(yōu)化氧中間體的吸附能，進(jìn)而獲得無序單原子的優(yōu)異氧還原反應(yīng)（ORR）性能。該研究結(jié)果為有序的單原子制備（如Fe, Co和Cu）提供了一條通用途徑，并理解了有序分配和催化性能之間的關(guān)系。

Periodic One-Dimensional Single-Atom Arrays. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c05572.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c05572.

3. Adv. Mater.：Pt_doped@MoC_x助力HER

鉑（Pt）基催化劑在氫化學(xué)和電化學(xué)的多種催化應(yīng)用中，例如析氫反應(yīng)（HER）占據(jù)關(guān)鍵位置。然而，由于電子軌道的能級分布不同，吸附在載體上的Pt原子通常會(huì)導(dǎo)致金屬Pt的電子結(jié)構(gòu)和HER行為嚴(yán)重失配?；诖?，四川大學(xué)程沖研究員和邱邐教授、南方科技大學(xué)王陽剛副教授以及南京航空航天大學(xué)王毅教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了使用具有強(qiáng)Pt-O-金屬共價(jià)鍵的以Pt為中心的多金屬氧酸鹽框架在金屬碳化物（即Pt_doped@WC_x和Pt_doped@MoC_x）中設(shè)計(jì)晶格限制的原子Pt。

實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，Pt_doped@WC_x和Pt_doped@MoC_x都表現(xiàn)出與Pt@C競爭的HER性能。值得注意的是，碳化鎢（WC）中晶格受限的原子Pt（Pt_doped@MoC_x，Pt和W的原子半徑均為1.3 ?）表現(xiàn)出接近零的價(jià)態(tài)和與金屬Pt相似的電子結(jié)構(gòu)，從而提供匹配的能級分布Pt 5d_z2和H 1s軌道和類似的酸性析氫行為。因此，在吸附H*時(shí)提供與金屬Pt表面相似的催化行為，遠(yuǎn)優(yōu)于吸附的Pt位點(diǎn)在WC（Pt_ads@WC_x）上。

此外，WC降低了水的解離能壘，有利于水解離和H*傳輸，在堿性條件下Pt_doped@MoC_x的質(zhì)量活性（在?=150 mV時(shí)為49.5 A mg_Pt^-1）是Pt@C的40倍。總之，合成的Pt_doped@MoC_x在酸性和堿性溶液中均顯著優(yōu)于許多已報(bào)道的Pt基HER催化劑。這些發(fā)現(xiàn)為構(gòu)建用于廣泛催化反應(yīng)的急需的原子級催化劑提供了一種新的通用途徑。

Crystalline Lattice-Confined Atomic Pt in Metal Carbides to Match Electronic Structures and Hydrogen Evolution Behaviors of Platinum. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206368.

https://doi.org/10.1002/adma.202206368.

4. Adv. Energy Mater.：增強(qiáng)空氣活化助力高效生產(chǎn)氨

氨（NH₃）作為肥料的主要成分，與農(nóng)業(yè)息息相關(guān)。此外，NH₃因其高能量密度、含氫量高而在氫經(jīng)濟(jì)中引起廣泛關(guān)注。因此，迫切需要開發(fā)一種新的NH₃合成技術(shù)來替代傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝?；诖?，吉林大學(xué)鄢俊敏教授（通訊作者）等人報(bào)道了通過將非熱等離子體氧化與電還原相結(jié)合，以實(shí)現(xiàn)高效的兩步合成NH₃。

作者首先將等離子體與Ti起泡器集成在一起，并且在等離子體和Ti起泡器的雙重作用下，在NaOH吸收液中有效產(chǎn)生硝酸鹽/亞硝酸鹽（NO_x^–），產(chǎn)率最高達(dá)到55.29 mmol h^-1。等離子體生成的NO_x^–水溶液直接用作后續(xù)電催化硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應(yīng)（eNO_xRR）的電解質(zhì)，并制備了富含氧空位的Co₃O₄納米顆粒（Co₃O₄ NPs）作為催化劑。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，氧空位的引入使其相鄰的Co原子具有更高的活性，從而促進(jìn)了NO_x^–的吸附和加氫，同時(shí)抑制了析氫反應(yīng)（HER）。因此，富含氧空位的Co₃O₄ NPs具有39.60 mg h^-1 cm^-2的顯著NH3產(chǎn)率、法拉第效率（FE）高達(dá)96.08%和大電流密度（376.48 mA cm^-2），優(yōu)于已報(bào)道的N₂或NO_x^–電還原。該工作不僅證明了以可持續(xù)的方式從空氣中合成工業(yè)NH₃的可行性，而且有助于未來對整個(gè)NH₃生成反應(yīng)體系進(jìn)行創(chuàng)新，包括反應(yīng)路線、裝置和催化劑。

Efficient Ammonia Production Beginning from Enhanced Air Activation. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202105.

https://doi.org/10.1002/aenm.202202105.

5. Nano Energy：Co-BCN催化劑助力增強(qiáng)光熱CO加氫

太陽能驅(qū)動(dòng)的費(fèi)-托合成（Fischer-Tropsch synthesis, FTS）是一種生產(chǎn)增值碳?xì)浠衔锾柲苋剂系挠星熬暗耐緩?。基于此?strong>中科院理化技術(shù)研究所張鐵銳研究員和李振華助理研究員、華中師范大學(xué)歐陽述昕教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種在CN載體中摻雜硼（B）來調(diào)節(jié)Co-BCN催化劑界面電子結(jié)構(gòu)的方法，以提高光熱FTS中烴類產(chǎn)物的產(chǎn)率。

在太陽光照射下，優(yōu)化后的Co-BCN催化劑在CO轉(zhuǎn)化率超過40%的情況下，實(shí)現(xiàn)了96.9%的烴選擇性，分別是Co-CN和Co-C催化劑的4.3倍和10.2倍。詳細(xì)表征表明，Co納米金屬和BCN載體之間的電子轉(zhuǎn)移隨著摻雜水平的增加而增強(qiáng)，其中界面處的電子結(jié)構(gòu)被調(diào)制。

進(jìn)一步的化學(xué)吸附實(shí)驗(yàn)和原位漫反射紅外光譜證實(shí)，Co-BCN中富電子界面的形成可以在H*的幫助下促進(jìn)CO活化，從而提高CO的轉(zhuǎn)化率。該工作不僅為調(diào)控界面電子以增強(qiáng)光催化活性鋪平了道路，而且為合理設(shè)計(jì)和制備高效催化劑提供了一種有前景的策略。

Boron-doped CN supported metallic Co catalysts with interfacial electron transfer for enhanced photothermal CO hydrogenation. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107723.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107723.

6.?Adv. Funct. Mater.：功能化苝酰亞胺聚合物高效光催化OER

開發(fā)出具有高析氧反應(yīng)（OER）速率的有機(jī)共軛光催化劑（organic conjugated photocatalyst）仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。其中，功能化有機(jī)聚合物（functionalization organic polymer）光催化劑是提高光催化性能的一種有效途徑。基于此，南京大學(xué)王英教授（通訊作者）等人報(bào)道了一系列苝酰亞胺聚合物（perylene imide polymers, PDIs），包括PDI-1、PDI-2和PDI-3，其通過在PDI的bay位置引入不同數(shù)量的苯基來制備，并研究了取代基數(shù)量對電荷分離和光催化活性的影響。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在沒有任何助催化劑的可見光照射下，單取代PDI的氧氣（O₂）析出速率最高，為2524.88 μmol g^-1 h^-1。其優(yōu)異的性能歸因于推挽式分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移和高結(jié)晶度，顯著促進(jìn)了光生電荷的分離和轉(zhuǎn)移。隨著取代基數(shù)量的增加，O₂的析出率急劇下降，因?yàn)樵赑DI的bay位置引入更多的基團(tuán)降低了PDI核心的電荷局部激發(fā)，并占據(jù)了O₂的析出活性位點(diǎn)。

此外，作者還發(fā)現(xiàn)增加電子給體取代基的數(shù)量會(huì)嚴(yán)重破壞結(jié)晶度，導(dǎo)致OER速率下降。該工作突出了一種合理的結(jié)構(gòu)改性策略，通過給電子基團(tuán)的單取代來提高 PDI 聚合物的 O2 釋放速率。

Bay-Monosubstitution with Electron-Donating Group as an Efficiently Strategy to Functionalize Perylene Imide Polymer for Enhancing Photocatalytic Oxygen Evolution Activity. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202205895.

https://doi.org/10.1002/adfm.202205895.

7. Natl. Sci. Rev.：苯并雙噻唑基COF助力光催化制氫

二維共價(jià)有機(jī)骨架（2D COFs）因其結(jié)構(gòu)和功能的多樣性而有望用于光催化，但與無機(jī)骨架對比，其活性通常較低。為充分發(fā)揮其潛力，需要在不同尺度上合理地調(diào)控它們的結(jié)構(gòu)以及表面特性?；诖耍?strong>蘇州大學(xué)李彥光教授和浙江大學(xué)陸俊教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了基于苯并雙噻唑（benzobisthiazole, BBT）的共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）作為制氫的優(yōu)良光催化劑（BBT-COF）。

表征測試發(fā)現(xiàn)，BBT-COF具有高結(jié)晶度，具有有序的2.5 nm寬的圓柱形中孔和良好的水潤濕性。這些結(jié)構(gòu)優(yōu)勢為BBT-COF光催化劑提供了快速的電荷載流子動(dòng)力學(xué)，正如一系列光譜表征所證明的那樣，以及當(dāng)懸浮在溶液中或負(fù)載在三聚氰胺泡沫上時(shí)具有出色的催化性能。

在可見光照射下，BBT-COF光催化劑能夠以487 μmol h^-1的產(chǎn)率（或48.7 mmol g^-1 h^-1的質(zhì)量比速率）實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的析氫，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于現(xiàn)有的技術(shù)水平。此外，作者還證明了氫氣的產(chǎn)生可以在化學(xué)計(jì)量上與生物質(zhì)的氧化轉(zhuǎn)化相結(jié)合，例如糠醇轉(zhuǎn)化為2-糠醛。該研究強(qiáng)調(diào)了基于COF的光催化在與目前占主導(dǎo)地位的基于無機(jī)的光催化相媲美，甚至超越的巨大潛力。

Highly crystalline and water-wettable benzobisthiazole-based covalent organic frameworks for enhanced photocatalytic hydrogen production. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac171.

https://doi.org/10.1093/nsr/nwac171.

8. Nano Research：Bi/NPC電催化劑助力NRR制氨

氮?dú)猓∟₂）電還原反應(yīng)（N₂ electroreduction reaction, NRR）為使用清潔能源生產(chǎn)氨氣（NH₃）提供了一種可行的替代方案。然而，它仍然受到相當(dāng)?shù)偷腘H₃產(chǎn)率和法拉第效率（Fe）的阻礙，主要是由于競爭性析氫反應(yīng)（HER）和極其穩(wěn)定的N≡N鍵?；诖?，皇家墨爾本理工大學(xué)馬天翼教授和遼寧大學(xué)孫穎副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過高溫?zé)峤怆p沸石咪唑骨架（ZIF）并進(jìn)行磷化，將鉍納米顆粒（Bi NPs）成功嵌入N和P共摻雜碳納米片（Bi/NPC）中，并用作NRR制NH₃的高效催化劑。

在0.1 M KHCO₃電解液中，Bi/NPC表現(xiàn)出優(yōu)異的NRR性能，在電壓為-0.6 V vs. RHE時(shí)NH₃產(chǎn)率為3.12 μg·h^-1 cm^-2，并且電壓為-0.4 V vs. RHE時(shí)FE為13.58%，同時(shí)在環(huán)境條件下具有長達(dá)36 h的顯著穩(wěn)定性。這種優(yōu)異的NRR催化活性主要?dú)w功于固有的電催化NRR活性與Bi的惰性HER活性、N摻雜劑促進(jìn)N₂的吸附和活化以及優(yōu)異的電導(dǎo)率和大的比表面2D層狀碳基質(zhì)的面積。

值得注意的是，P摻雜劑提供的H源促進(jìn)了吸附N的氫化，從而進(jìn)一步提高了堿性電解質(zhì)中的NRR性能。Bi/NPC的超長耐久性歸因于高度分散的Bi催化活性中心限制在N和P共摻雜碳納米片的骨架中，這抑制了Bi中心的團(tuán)聚。該工作為設(shè)計(jì)和制備用于NRR的高性能Bi基電催化劑提供了一條新途徑。

Bismuth stabilized by ZIF derivatives for electrochemical ammonia production: Proton donation effect of phosphorus dopants. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4765-9.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4765-9.

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