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?北化工宋宇飛/劉賓/趙宇飛Small：V摻雜調(diào)控NiAl-LDH電子結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)高效光催化CO2還原為CH4

通過光催化CO₂還原(CO₂PR)將CO₂轉(zhuǎn)化為高價值燃料是減少溫室氣體排放和緩解能源危機的有效方法。然而，由于C=O的鍵能大，需要使用高活性光催化劑來破壞強C=O鍵并激活CO₂。目前已開發(fā)出一系列光催化劑，其中大部分具有將CO₂還原為合成氣(由CO和H₂組成的混合氣體)和CH₄的能力。然而，由于缺乏有效的CH₄形成反應(yīng)位點和嚴重的電子-空穴復(fù)合，大多數(shù)催化劑對CH₄的選擇性較差。因此，設(shè)計一種能夠提高CH₄選擇性和電子-空穴對分離效率的光催化劑具有重要意義。

近日，北京化工大學(xué)宋宇飛、劉賓和趙宇飛等基于密度泛函理論(DFT)計算，發(fā)現(xiàn)Ni基LDHs的電子結(jié)構(gòu)和CO₂PR中間體在其表面的吸附行為可以通過V摻入得到極大優(yōu)化。因此，研究人員將V引入NiAl-LDH中，合成了一系列具有不同V/Al比例的單層LDH：NiAl-LDH、NiAlV-LDH-x和NiV-LDH，(x表示V:Al，x= 0.5、1和2)。CO2PR實驗結(jié)果表明，V摻入對CO₂PR性能有顯著影響：在可見光照射下，隨著V含量的增加，CH₄的選擇性也明顯提高，H₂的產(chǎn)量顯著降低(NiV-LDH表現(xiàn)出78.9%的高CH₄選擇性和99.6%的含C產(chǎn)物選擇性，同時H₂釋放被抑制到僅為0.4%)。

更重要的是，通過進一步調(diào)整Ni和V的摩爾比，在λ>400 nm照射下，Ni₄V-LDH上實現(xiàn)了高達90.1%的最高CH₄選擇性，并且Ni₂V-LDH上完全抑制了H₂的析出。精細結(jié)構(gòu)表征表明V的摻入導(dǎo)致產(chǎn)生了低價態(tài)Ni物種，這可能是在CO₂PR中產(chǎn)生高選擇性CH₄的活性位點。此外，光學(xué)和電化學(xué)測試闡明了V結(jié)合到NiAl-LDH中也有效地促進了光生載流子的分離和遷移?？偟膩碚f，這項工作提供了一種通過多價過渡金屬調(diào)制開發(fā)具有高CH₄選擇性的光催化劑的有效策略。

Rational Regulation of Electronic Structure in Layered Double Hydroxide Via Vanadium Incorporation to Trigger Highly Selective CO₂ Photoreduction to CH₄ . Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202202334

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