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基于激光的納米打印具有高達(dá)納米尺度的高分辨率，但它通常依賴于光聚合，并且僅限于光固化樹(shù)脂。聚合物以外的功能性納米材料的三維（3D）制造仍然具有挑戰(zhàn)性。

一種策略是使用3D聚合物骨架作為無(wú)機(jī)材料共形沉積的模版，產(chǎn)生有機(jī)無(wú)機(jī)納米復(fù)合物。然而，聚合物骨架的存在降低了材料的純度，并阻礙了其本身的機(jī)械或物理特性。雖然聚合物模板可以蝕刻，但只能獲得空心無(wú)機(jī)結(jié)構(gòu)。

另一種策略是將光固化單體與無(wú)機(jī)納米材料（即光固化納米復(fù)合材料）混合，用于直接激光打印。固化聚合物可以通過(guò)后燒結(jié)去除，但這會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)收縮和缺陷產(chǎn)生。

解決這些問(wèn)題的關(guān)鍵是開(kāi)發(fā)超越光聚合的打印機(jī)制。Talapin等人設(shè)計(jì)了在光照下分解的光活性配體，用于直接光學(xué)光刻。然而，這種方法需要對(duì)特定納米晶體進(jìn)行選擇的表面配體的復(fù)雜設(shè)計(jì)。

清華大學(xué)孫洪波教授和林琳涵副教授等人合作在Science上發(fā)表文章，3D nanoprinting of semiconductor quantum dots by photoexcitation-induced chemical bonding，成功開(kāi)發(fā)了光激發(fā)誘導(dǎo)化學(xué)鍵3D納米打印技術(shù)，無(wú)需聚合物即可實(shí)現(xiàn)打印。

在本工作中，以半導(dǎo)體量子點(diǎn)（QD）為例，作者提出了一種策略，即使用光激發(fā)生成的電子-空穴對(duì)來(lái)修改QD的表面化學(xué)，以誘導(dǎo)粒子間化學(xué)鍵，作者稱之為光激發(fā)誘導(dǎo)化學(xué)鍵（PEB）。之所以使用半導(dǎo)體QD，是因?yàn)樗鼈兡軌蛟诩ぐl(fā)下產(chǎn)生電子-空穴對(duì)。這種高能載流子一旦被捕獲，可以改變局部的電子狀態(tài)，并調(diào)整粒子間鍵的化學(xué)反應(yīng)性。

具體來(lái)說(shuō)，光可用于從硒化鎘/硫化鋅核殼量子點(diǎn)中去除表面硫代配體。由此產(chǎn)生的捕獲空穴通過(guò)剩余的表面配體驅(qū)動(dòng)顆粒之間的鍵合。作者以超出衍射極限和一系列納米晶體的分辨率揭示了任意三維架構(gòu)的照片打印，并且可以根據(jù)量子點(diǎn)的大小和/或帶隙進(jìn)行光學(xué)選擇打印。

在沒(méi)有任何添加劑或后處理的情況下，PEB技術(shù)使我們能夠在打印過(guò)程中保持QD的光子和光電特性。雖然這個(gè)概念在半導(dǎo)體QD中得到了證明，但一旦可以產(chǎn)生高能載體來(lái)改變納米顆粒的表面化學(xué)，它可能會(huì)擴(kuò)展到非半導(dǎo)體納米材料。

圖文詳情

圖1. PEB的工作原理

圖2. 納米像素打印和QD表征

圖3. 線性、彎曲和體積三維納米結(jié)構(gòu)

圖4. 多色顯示和異構(gòu)印刷

文獻(xiàn)信息

Liu et al, 3D nanoprinting of semiconductor quantum dots by photoexcitation-induced chemical bonding. Science 377, 1112-1116 (2022).

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo5345

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