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?JACS: Mn摻雜調(diào)控鈣鈦礦納米板自旋極化，增強(qiáng)光催化CO2還原

利用太陽能驅(qū)動(dòng)的CO₂還原為增值燃料和化學(xué)品最近引起了極大的關(guān)注，然而，由于光催化CO₂還原過程涉及緩慢的多電子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，太陽能驅(qū)動(dòng)的CO₂還原轉(zhuǎn)化效率仍遠(yuǎn)不能滿足實(shí)際應(yīng)用的要求。因此，開發(fā)優(yōu)異的光催化劑對CO₂的光催化還原具有重要意義。“自旋”最近被報(bào)道為一種重要的電子自由度，對其進(jìn)行適度調(diào)控能夠提高電催化劑和光催化劑的性能。

基于此，臺(tái)灣大學(xué)陳俊維和臺(tái)灣師范大學(xué)Chia-Chun Chen等證明了通過控制鹵化物鈣鈦礦CsPbBr₃納米板(NPL)的自旋極化電子可以顯著提高光催化CO₂還原轉(zhuǎn)化效率。

在該項(xiàng)工作中，通過摻雜磁性元素Mn，增加了光生載流子的自旋極化并抑制了光生電荷復(fù)合，Mn摻雜的CsPbBr₃(Mn-CsPbBr₃) NPLs的光催化CO₂還原效率可以顯著提高。

值得注意的是，通過施加基于永磁體的外部磁場，可以進(jìn)一步提高M(jìn)n-CsPbBr₃ NPLs的光催化CO₂還原效率。與原始的CsPbBr₃NPL 相比，Mn-CsPbBr₃NPLs在100和300 mT的磁場下(使用永磁體)的光催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)性能分別提高了3.4倍和5.7倍。

此外，研究人員通過磁圓二色光譜、超快瞬態(tài)吸收光譜和密度泛函理論(DFT)計(jì)算系統(tǒng)地研究了相應(yīng)的機(jī)理。具體而言，Mn-CsPbBr₃NPLs光催化CO₂RR效率提高的原因是由于通過磁性元素的協(xié)同摻雜和施加磁場增加了自旋極化光激發(fā)載流子的數(shù)量，從而延長了載流子壽命并抑制了電荷復(fù)合。該項(xiàng)工作為在光催化半導(dǎo)體中操縱自旋極化電子以提高光催化CO₂RR效率提供了一種有效策略。

Spin-Polarized Photocatalytic CO₂ Reduction of Mn-Doped Perovskite Nanoplates. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c06060

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