多組分無機(jī)化合物的發(fā)現(xiàn)可為科學(xué)和工程挑戰(zhàn)提供直接解決方案，但巨大的未知材料空間使合成產(chǎn)量相形見絀。雖然晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測（CSP）可以緩解這種情況，但CSP的指數(shù)復(fù)雜性和昂貴的DFT計(jì)算阻礙了大規(guī)模材料探索。

為此，韓國首爾國立大學(xué)Seungwu Han等人開發(fā)了一個(gè)將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢（NNP）與進(jìn)化或隨機(jī)搜索相結(jié)合的結(jié)構(gòu)預(yù)測框架，并將其命名為 SPINNER。對于輸入的化學(xué)成分（元素和化學(xué)計(jì)量），SPINNER首先進(jìn)行熔融-淬火-退火模擬，并使用MD軌跡訓(xùn)練NNP。

為了提高有序相的準(zhǔn)確性，NNP在精煉階段CSP中的低能結(jié)構(gòu)上進(jìn)行迭代再訓(xùn)練。不同于以前的報(bào)道，該方法不對高能結(jié)構(gòu)進(jìn)行采樣，僅選擇與基態(tài)相關(guān)的低能結(jié)構(gòu)。這有助于細(xì)化最終候選池，從而顯著降低DFT計(jì)算的成本。

在長達(dá)5000代的主要CSP中，SPINNER收集了50?meV atom^-1內(nèi)的低能候選結(jié)構(gòu)，最終在DFT水平完全弛豫后進(jìn)行排序。在給定的隨機(jī)結(jié)構(gòu)生成和突變（交叉、排列和晶格突變）分?jǐn)?shù)下，進(jìn)化算法為下一代生成新結(jié)構(gòu)同時(shí)低能結(jié)構(gòu)額外存活。

圖1. SPINNER針對ICSD中結(jié)構(gòu)的搜索結(jié)果

研究表明，該算法無需任何關(guān)于材料結(jié)構(gòu)的給定經(jīng)驗(yàn)知識(shí)，而是通過利用NNP的準(zhǔn)確性和速度以蠻力方式確定全局最小值。此外，SPINNER在遺傳算法中結(jié)合了針對多層感知器（MLP）調(diào)整的算法，從而最大限度地提高了多元化合物的搜索效率。在對具有顯著復(fù)雜性和多種晶體對稱性的三元化合物進(jìn)行盲測時(shí)，SPINNER成功識(shí)別了約80% 的實(shí)驗(yàn)相（或理論上更穩(wěn)定的相）。

在大多數(shù)測試材料中，該算法還優(yōu)于其他受歡迎的方法，如數(shù)據(jù)挖掘、進(jìn)化算法和粒子群優(yōu)化等。在一個(gè)36核節(jié)點(diǎn)上，包括MD模擬和訓(xùn)練過程在內(nèi)，每個(gè)組合的平均計(jì)算吞吐量約為4天，估計(jì)比純基于DFT的方法快10²~10³倍。

總之，通過開發(fā)可靠且快速的結(jié)構(gòu)預(yù)測框架，這項(xiàng)工作為大規(guī)模、開放式探索未發(fā)現(xiàn)的無機(jī)晶體鋪平了道路。

圖2. SPINNER與其他方法的基準(zhǔn)測試結(jié)果比較

Accelerated identification of equilibrium structures of multicomponent inorganic crystals using machine learning potentials, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00792-w