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轉換型銅基硫族化合物正極有望實現可充鎂電池在下一代儲能技術中的競爭優(yōu)勢；然而，由于大的庫侖電阻和Mg²⁺的離子極化，其動力學緩慢且氧化還原可逆性低阻礙了鎂電池的進一步發(fā)展。

在此，北京理工大學曹傳寶教授、朱有啟副研究員等人開發(fā)了一種微波化學合成方法來制備陰離子Te取代的CuS_1-xTe_x納米片，并將其用作可充電鎂電池的高性能正極材料。X射線吸收精細結構分析表明，通過用硫原子的陰離子位點進行陰離子Te取代，可以導致Cu物質的氧化態(tài)得到改善。

此外，過量Te含量降低的電化學儲鎂性能可歸因于3D分層CuS納米片的塌陷形態(tài)，這削弱了Te取代的CuS_1-xTe_x納米片增強的Mg²⁺動力學。CuS_1-xTe_x納米片CV曲線中的兩對更分離且定義明確的氧化還原峰表明，陰離子Te取代可以降低轉化反應勢壘并提高動力學和氧化還原可逆性。

圖1. CuS_1-xTe_x納米片的合成示意圖及表征

因此，動力學有利的CuS_1-xTe_x（x=0.04）納米片可以在20 mA g^-1的電流密度下提供446 mAh g^-1的高比容量，并在1 A g^-1下1500次循環(huán)后具有出色的穩(wěn)定性，每個循環(huán)的容量衰減率僅為0.0345%。與之前報道的其他正極材料相比，該CuS_1-xTe_x納米片在各種電流密度下也表現出良好的倍率性能和耐受性，即使在1 A g^-1的高電流密度下也具有100 mAh g^-1的理想容量。

此外，異位XPS和XRD測試進一步證實了Mg²⁺存儲的轉化反應機理。這種陰離子Te取代策略可以調節(jié)CuS基正極材料的Cu⁰/Cu⁺氧化還原轉化，從而提高電化學性能。因此，陰離子Te取代為可充電鎂電池中的正極化學調控提供了有效途徑。

圖2. CuS_1-xTe_x納米片的電化學性能

Anionic Te-Substitution Boosting the Reversible Redox in CuS Nanosheet Cathodes for Magnesium Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c10253

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曹傳寶/朱有啟ACS Nano: 陰離子Te取代提高CuS納米片正極的儲鎂性能

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