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Nature子刊: 具有類金活性和類銅選擇性的過(guò)渡金屬碳化物用于電催化CO2還原

尋找一種地球上豐富的、高活性的催化劑，可以在相對(duì)較低的過(guò)電位下選擇性地產(chǎn)生碳?xì)浠衔铮瑢?duì)于電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(eCO₂RR)來(lái)說(shuō)具有重大挑戰(zhàn)。

美國(guó)伊利諾伊理工大學(xué)Mohammad Asadi、勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室David Prendergast等報(bào)道了一系列雜原子的過(guò)渡金屬碳化物(TMC)催化劑(MXenes)，并研究了其eCO₂RR性能。

作者使用滲碳法和液體剝離技術(shù)合成了分子式為M₂C的四種TMC：W₂C、Mo₂C、Nb₂C和V₂C NFs，并測(cè)試了它們?cè)贙OH:CC(3M:2M)電解液中對(duì)eCO₂RR的催化性能。結(jié)果表明，這類催化劑主要對(duì)CH₄的生成具有選擇性。

另外，W₂C NFs電催化劑具有最優(yōu)異的CO₂RR活性：催化劑上生成CH₄時(shí)的最大電流密度為-421.63 mA cm^-2，法拉第效率為82.7%±2%，催化活性高于Au。

TMCs的電子性質(zhì)分析表明，W₂C NFs具有優(yōu)異的電學(xué)性質(zhì)：低功函數(shù)、電化學(xué)雙電層區(qū)域小的電荷轉(zhuǎn)移電阻和表面大量W原子的還原，這導(dǎo)致其具有高活性。DFT計(jì)算表明，與Cu相比，上述所有TMC對(duì)CO₂和水具有自發(fā)的化學(xué)吸附作用。

W₂C的產(chǎn)CH₄性能最優(yōu)異，其具有良好的水和CO₂的吸附能與自發(fā)解離耦合，及作為限速步驟的較低能壘OH*質(zhì)子化，還有0.483 V_RHE至0.744 V_RHE范圍內(nèi)的低限制電位。

Gold-like activity copper-like selectivity of heteroatomic transition metal carbides for electrocatalytic carbon dioxide reduction reaction. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25295-y

Nature子刊: 具有類金活性和類銅選擇性的過(guò)渡金屬碳化物用于電催化CO2還原

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