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當(dāng)前，鋰離子電池(LIBs)已廣泛應(yīng)用于從電動汽車到可穿戴設(shè)備的各個(gè)領(lǐng)域。在二次鋰離子電池發(fā)明之前，以SOCl₂為正極電解液、金屬鋰為負(fù)極、非晶碳為正極的一次鋰-亞硫酰氯(Li-SOCl₂)電池于20世紀(jì)70年代問世。這種電池，通過鋰氧化和正極還原放電生成硫、二氧化硫和氯化鋰，以其高能量密度而聞名，并在實(shí)際應(yīng)用中得到廣泛應(yīng)用；然而，自從它發(fā)明以來，就沒有再充電過。

在此，來自美國斯坦福大學(xué)的戴宏杰等研究者，展示了一個(gè)高微孔碳正極，一種由氯化鋁在SOCl₂中與氟基添加劑組成的起始電解質(zhì)，以及鈉或鋰作為負(fù)極，從而形成可充電的Na/Cl₂或Li/Cl₂電池；該電池充電過程主要通過碳微孔中的Cl₂/Cl^?氧化還原和鈉或鋰金屬上的Na/Na⁺或Li/Li⁺氧化還原實(shí)現(xiàn)。相關(guān)論文以題為“Rechargeable Na/Cl₂ and Li/Cl₂ batteries”于2021年08月25日發(fā)表在Nature上。

設(shè)計(jì)具有高質(zhì)量、高體積、高面積容量和高能量密度的新電池概念，是滿足社會日益增長的儲能需求的重要因素。時(shí)至今日，人們已經(jīng)開發(fā)了眾多不同的可充電電池，包括鋰離子電池(LIBs)，鈉離子電池(SIBs)和鋁離子電池(AIBs)。初級鋰-亞硫酰氯(Li-SOCl₂)電池，以其高能量密度和廣泛應(yīng)用于專業(yè)電子、軍事、公用事業(yè)計(jì)量和GPS跟蹤應(yīng)用而聞名，但缺乏可充電性。電池通過鋰負(fù)極氧化和正極SOCl₂還原為硫(S)，二氧化硫(SO₂)和氯離子(Cl^–)進(jìn)行單次放電。Cl^–離子與從鋰負(fù)極剝離的Li⁺反應(yīng)，生成LiCl沉積在碳表面直至鈍化。這種主電池，在一次放電中可提供約2300 mAh g^?1的高比容量和高達(dá)710 Wh kg^?1的高能量密度。

由于鈉(Na)電池的標(biāo)準(zhǔn)電極電位較低(僅比鋰高0.34 V)，而且價(jià)格更低，且在高能量密度電池方面也具有同樣的前景，因此，鈉(Na)電池一直被積極追求作為鋰電池的替代品。但目前還沒有鈉-SOCl₂電池的報(bào)道，更不用說在基于SOCl₂電解質(zhì)的可充電鈉電池了。

在此，研究者報(bào)道了一種以非晶態(tài)碳納米球(aCNS)為正極，以SOCl₂中的氯化鋁(AlCl₃)為起始電解質(zhì)的鈉/Cl₂電池。電池在3.5 v放電電壓下工作/循環(huán)，容量高達(dá)1200 mAh g^?1，循環(huán)超過200次以上，庫侖效率大于99%，以及能量效率大于90%。該電池首次放電容量約2800 mAh g^?1，平均放電電壓約3.2 V。令人驚訝的是，電池可以在1200 mAh g^?1的特定容量下進(jìn)行可逆循環(huán)，放電電壓約為3.55 V，平均庫侖效率大于99%(高達(dá)1860 mAh g^?1的循環(huán)容量，庫侖效率較低)。第一次放電導(dǎo)致aCNS正極上形成NaCl，類似于Li-SOCl₂電池中的LiCl。研究發(fā)現(xiàn)，電池正極碳的微觀結(jié)構(gòu)和鈉表面的氟摻雜NaCl固體電解質(zhì)界面(SEI)，對電池的后續(xù)可逆循環(huán)至關(guān)重要，而NaCl和Cl₂之間的氧化還原反應(yīng)是電池主要的可逆反應(yīng)。同樣的概念，也適用于可充電的Li/Cl₂電池。